Однажды Варлей вместе с матерью пошла в цирк на Цветном бульваре. На кассе Наталья прочитала объявление о наборе детей в цирковую студию, и уже через несколько дней отправилась туда поступать. Даже несмотря на отсутствие специальной подготовки, её приняли. После окончания школы Наталья Варлей продолжила обучение цирковому искусству профессионально. В 1965 году она окончила отделение акробатики Государственного училища циркового и эстрадного искусства. Ещё два года после этого работала эквилибристкой, гастролировала с известными артистами цирка: велофигуристом Яном Польди, акробатом-антиподистом Геннадием Горловым, клоуном Леонидом Енгибаровым и многими другими. Благодаря последнему Наталья Варлей и попала в кинематограф.
В 1966 году на одном из представлений в Одессе она познакомилась с режиссёром Юрием Юнгвальд-Хилькевичем. На следующий же день режиссёр пригласил юную эквилибристку поучаствовать в съёмках своего первого фильма «Формула радуги». Наталье Варлей досталась роль медсестры, которая стала для неё дебютом в отечественном кинематографе. Но сама актриса считает своим первым опытом в кино главную роль в короткометражке выпускника ВГИКа Эльера Ишмухамедова по мотивам рассказа Александра Грина «Новогодний праздник отца и маленькой дочери». Это было в 1962 году, когда она окончила первый курс.
Во время съёмок у Юнгвальд-Хилькевича на начинающую актрису обратила внимание Татьяна Семёнова – ассистентка режиссёра Леонида Гайдая. Она и пригласила Варлей на «Мосфильм» на пробы в фильме «Кавказская пленница, или Новые приключения Шурика». На роль Нины в гайдаевской комедии пробовалось около 500 претенденток, среди которых были и уже известные Наталья Кустинская, Марианна и Анастасия Вертинские, Наталья Фатеева и другие. Однако на эту роль сам режиссёр утвердил Наталью Варлей. После работы в этой кинокартине Наталья Варлей стала всенародной любимицей. Во всех советских парикмахерских в то время самой популярной причёской стала стрижка «как у Нины»: каре с «рваной» чёлкой. В том же 1967 году Варлей поступила в Театральное училище им. Б.В. Щукина. На первом курсе она исполнила главную роль в первом отечественном фильме ужасов «Вий» режиссёров Константина Ершова и Георгия Кропачева по одноименной мистической повести Николая Гоголя.
В 1980-е годы Наталья Варлей снялась в мелодраме Владимира Бортко «Мой папа – идеалист». В 1984 году за роль мамы Кати в фильме «Не хочу быть взрослым» Юрия Чулюкина актриса получила Государственную премию РСФСР имени Крупской. Через пять лет Варлей присудили звание заслуженной артистки РСФСР за заслуги в области советского искусства.
В 1990-х годах Наталья Варлей практически не снималась. Однако в 1994 году всё же сыграла роли Гингемы и Бастинды в фильме «Волшебник Изумрудного города» по мотивам сказки Александра Волкова. Всё чаще в эти годы актриса озвучивала и дублировала российские и зарубежные кинокартины, среди которых – «Молчание ягнят», «На Дерибасовской хорошая погода, или На Брайтон-Бич опять идут дожди» и другие. В конце 1990-х Варлей стали приглашать вести телепрограммы «Домашний очаг», а позже «Домашние хлопоты» на ВГТРК. Позже актриса участвовала в телепроекте «Поют звёзды театра и кино».
Наталья Варлей с детства любила поэзию. Она сочинила много стихотворений и даже окончила Литературный институт им. М. Горького. Варлей выпустила несколько поэтических сборников, среди которых «Кружась над золотыми куполами», «Во мне такая музыка звучит!».
В мае 2002 года на фестивале «Виват, кино России!» Варлей получила приз «Немеркнущая зрительская любовь». Через четыре года она сыграла мать Кендарат в полнометражном фантастическом фильме режиссёра Николая Лебедева «Волкодав из рода Серых Псов». Весной 2009 года актрису пригласили в проект Первого канала «Две звезды», где она выступила в дуэте с певцом Николаем Гнатюком. Летом 2010 года Наталью Варлей наградили орденом Дружбы за заслуги в развитии отечественной культуры и искусства, и многолетнюю плодотворную деятельность. В 2017 году актриса выпустила свой четвёртый сборник стихов. Сегодня Наталью Владимировну часто приглашают на юбилейные вечера и телевизионные передачи.
Интересные факты о Наталье Варлей
· Фамилия Варлей – валлийская. Предки актрисы, согласно семейной легенде, приехали в Россию из Уэльса в XIX веке.
· В кинокомедии Леонида Гайдая «Кавказская пленница» все трюки актриса выполняет самостоятельно.
· Актриса озвучила более двух тысяч ролей в отечественном и зарубежном кинематографе.