Сам воевавший, Бондарчук собрал в фильме актеров‑фронтовиков. Серьезных ролей в картине «Они сражались за Родину» более 50, около 80 — второстепенных, в массовке было занято около двух тысяч человек.
Помощник командира взвода разведки 72‑го отдельного зенитного артиллерийского дивизиона Юрий Никулин сражался на подступах к Ленинграду. Иван Лапиков, актер‑легенда, строил противотанковые заграждения под Сталинградом и переправлял раненых в тыл. Иннокентий Смоктуновский воевал на Курской дуге. Алексей Ванин — снайпер 22‑й гвардейской стрелковой Сибирско‑Рижской дивизии. Виталий Леонов — рулевой эсминца на Северном флоте, водивший в войну арктические конвои. Евгений Самойлов, Ангелина Степанова, Даниил Ильченко колесили по фронтам с концертными бригадами. Но основной груз центральных ролей вынесли на себе дети войны — те, кто не сражался сам, но застал войну и запомнил: Василий Шукшин, Вячеслав Тихонов, Николай Губенко, пережившая оккупацию Нонна Мордюкова…
Юрий Никулин изначально отказывался от драматической роли, особенно в военном фильме. Но Бондарчук убедил его, заявив, что участие в фильме о подвиге советского народа — это их священный долг как фронтовиков.
Василий Шукшин не хотел сниматься, так как планировал снимать фильм о Степане Разине. Бондарчук договорился с руководством Госкино о гарантированном финансировании шукшинского проекта в обмен на участие того в военной драме. Для создания комфортных условий для Шукшина Бондарчук пригласил его друга Георгия Буркова на роль Александра Копытовского. Также режиссер предложил супруге актера, Лидии Федосеевой-Шукшиной, сыграть заведующую молочной фермой Глашу. Из-за смерти мужа она не смогла озвучить свою героиню. Её Глаша говорит голосом Натальи Гундаревой.
Андрей Ростоцкий без страховки и привлечения дублеров выполнил рискованный трюк, изображая смерть своего персонажа под гусеницами немецкого танка.
Кандидатура Юрия Никулина на роль рядового Некрасова вызвала сопротивление худсовета. Многие помнили только комедийные роли актёра, но положительное решение было принято благодаря тому, что Никулин имел боевой опыт.
Роль контуженого бойца Николая Стрельцова Бондарчук предложил Вячеславу Тихонову. Хотя зрители воспринимали актёра исключительно как Штирлица из сериала «Семнадцать мгновений весны», именно образ Стрельцова помог изменить это восприятие и открыл новые горизонты для Тихонова. Вячеслав Тихонов чуть не лишился слуха во время съёмок сцены, где его герой получил контузию от канонады выстрелов.
Практически весь актёрский состав был утверждён без предварительных проб.
В своем последнем интервью, записанном прямо на съемках фильма, Шукшин говорил:
«Я принадлежу к поколению, которое не воевало по возрасту. И все же я где‑то немножко подсознательно чую, что должен — мне кажется, это моя задача — привести зрителя к преклонению перед этими людьми. Победили… Вот цена этой победы, наверное, и есть тема и предмет фильма. Цена страшная, но — Победа, Победа… Я полагаю, что этот рассказ о войне послужит если не уроком, то каким‑то примером нынешним солдатам. Где‑то, очевидно, это мост из того времени в наше время, где‑то это и дань уважения, и преклонение наших людей, нынешних солдат перед теми, кто ушел. Тема тем более ответственная и тем более важная, нам здесь нельзя никак соврать».
«Это ведь были времена, когда на головы людей сыпались громы, беды, тяжести… И, очевидно, в этом напряженном, в этом страшном времени и нужно показать, почему же выстоял солдат, как он выстоял, что ему помогло в этом. Казалось бы, немыслимые ситуации по напряжению сил. Они святые люди: это они сражались за Родину, они спасли Родину, и они победили».